GO膜在水處理中的分離機理尚存在諸多爭議。一種觀點認為通過尺寸篩分以及帶電的目標分離物與納米孔之間的靜電排斥機理實現分離,如圖8.3所示。氧化石墨烯膜的分離通道主要由兩部分構成:1)氧化石墨烯分離膜中不規則褶皺結構形成的半圓柱孔道;2)氧化石墨烯分離膜片層之間的空隙。除此之外,由氧化石墨烯結構缺陷引起的納米孔道對于水分子的傳輸提供了額外的通道19-22。Mi等23研究認為干態下通過真空過濾制備的氧化石墨烯片層間隙的距離約為0.3nm。GO制備簡單、自身具有受還原程度調控的帶隙,可以實現超寬譜(從可見至太赫茲波段)探測。新型氧化石墨技術
氧化石墨烯同時具有熒光發射和熒光淬滅特性,廣義而言,其自身已經可以作為一種傳感材料,在生物、醫學領域的應用充分說明了這一點。經過功能化的氧化石墨烯/還原氧化石墨烯在更加***的領域內得到了應用,特別在光探測、光學成像、新型光源、非線性器件等光電傳感相關領域有著豐富的應用。光電探測器是石墨烯問世后**早應用的領域之一。2009年,Xia等利用機械剝離的石墨烯制備出了***個石墨烯光電探測器(MGPD)[2],如圖9.6,以1-3層石墨烯作為有源層,Ti/Pd/Au作源漏電極,Si作為背柵極并在其上沉淀300nm厚的SiO2,在電極和石墨烯的接觸面上因為功函數的不同,能帶會發生彎曲并產生內建電場。關于氧化石墨粉體松散的氧化石墨分散在堿性溶液中形成類似石墨烯結構的單原子厚度的片段。
氧化石墨烯(GO)與石墨烯的另一個區別是在吸收紫外/可見光后會發出熒光。通常可以在可見光波段觀測到兩個峰值,一個在藍光段(400-500nm),另一個在紅光段(600-700nm)。關于氧化石墨烯發射熒光的機理,學界仍有爭論。此外,氧化石墨烯的熒光發射會隨著還原的進行逐漸變化,在輕度化學還原過程中觀察到GO光致發光光譜發生紅移,這一發現與其他人觀察到的發生藍移的現象相矛盾。這從另一個方面說明了氧化石墨烯結構的復雜性和性質的多樣性。
多層氧化石墨烯(GO)膜在不同pH水平下去除水中有機物質的系統性能評價和機理研究。該研究采用逐層組裝法制備了PAH/GO雙層膜,對典型單價離子(Na+,Cl-)和多價離子(SO42-,Mg2+)以及有機染料(亞甲藍MB,羅丹明R-WT)和藥物和個人護理品(三氯生TCS,三氯二苯脲TCC)在反滲透膜系統中通過GO膜的行為進行研究。結果發現,在pH=7時,無論其電荷、尺寸或疏水性質如何,GO膜能夠高效去除多價陽離子/陰離子和有機物,但對于單價離子的去除率較低。傳統的納濾膜通常帶負電,且只能去除帶有負電荷的多價離子和有機物。隨著pH的變化,GO膜的關鍵性質(例如電荷,層間距)發生***變化,導致不同的pH依賴性界面現象和分離機制,一些有機物(例如三氯二苯脲)的分子形狀由于這種有機物與GO膜的碳表面的遷移性和π-π相互作用而極大地影響了它們的去除。氧化石墨是由牛津大學的化學家本杰明·C·布羅迪在1859年用氯酸鉀和濃硝酸混合溶液處理石墨的方法制得。
工業化和城市化導致天然地表水體中的有毒化學品排放,其中包括酚類、油污、***、農藥和腐植酸等有機物,這些污染物在制藥,石化,染料,農藥等行業的廢水中***檢測到。許多研究集中在從水溶液中有效去除這些有毒污染物,如光催化,吸附和電解54-57。在這些方法中,由于吸附技術低成本,高效率和易于操作,遠遠優于其他技術。與傳統的膜材料不同,GO作為碳質材料與有機分子的相互作用機理差異很大。新的界面作用可在GO膜內引入獨特的傳輸機制,導致更有效地從水中去除有機污染物。石墨烯和GO對有機物的吸附機理的研究表明,疏水作用、π-π鍵交互作用、氫鍵、共價鍵和靜電相互作用會影響石墨烯和GO對有機物的吸附能力。氧化石墨烯的表面官能團與水中的金屬離子反應形成復雜的絡合物。關于氧化石墨粉體
氧化石墨片層的厚度約為1.1 ± 0.2 nm。新型氧化石墨技術
利用化學交聯和物理手段調控氧化石墨烯基膜片上的褶皺和片層間的距離是制備石墨烯基納濾膜的主要手段。由于氧化石墨烯片層間隙距離小,Jin等24利用真空過濾法在石墨烯片層間加入單壁碳納米管(SWCNT),氧化石墨烯片層間的距離明顯增加,水通量可達到6600-7200L/(m2.h.MPa),大約是傳統納濾膜水通量的100倍,對于染料的截留率達到97.4%-98.7%。Joshi等25研究了真空抽濾GO分散液制備微米級厚度層狀GO薄膜的滲透作用。通過一系列實驗表明,GO膜在干燥狀態下是真空壓實的,但作為分子篩浸入水中后,能夠阻擋所有水合半徑大于0.45nm的離子,半徑小于0.45nm的離子滲透速率比自由擴散高出數千倍,且這種行為是由納米毛細管網絡引起的。異常快速滲透歸因于毛細管樣高壓作用于石墨烯毛細管內部的離子。GO薄膜的這一特性在膜分離領域具有非常重要的應用價值。新型氧化石墨技術